重庆大学生物工程学院吉维课题组在JACS和Angew. Chem.上发表自组装生物材料研究成果

近期，重庆大学生物工程学院吉维课题组在国际知名期刊《Journal of the American Chemical Society》和《Angew. Chem. Int. Ed.》上相继发表了题为“Expanding the Structural Diversity and Functional Scope of Diphenylalanine-Based Peptide Architectures by Hierarchical Coassembly”和“Co-Assembly Induced Solid-State Stacking Transformation in Amino Acid-Based Crystals with Enhanced Physical Properties”的原创性研究论文。重庆大学生物工程学院为文章的第一及通讯单位。

作为淀粉样蛋白的核心识别序列，二苯丙氨酸二肽（FF）具有超强的自组装能力、多样性组装结构以及分子易功能化修饰等优点，成为了生物及纳米技术领域被研究最为广泛的短肽衍生物序列之一。为了赋予FF新的自组装行为、结构及功能，国内外学者们报道了以FF为砌块对其进行分子修饰、组装结构调控和功能拓展应用等研究工作。通过非肽基分子来调控FF的组装纳米形貌，并进一步构建多重响应性纳米材料一直是难以实现的挑战。

重庆大学吉维、蔡开勇与复旦大学韦广红、以色列特拉维夫大学Ehud Gazit等人合作，联合报道了通过多样化的联吡啶衍生物可与N-端修饰有官能团的FF二肽衍生物（ZFF, BocFF, AcFF）多级次共组装制备多样化纳米结构，并且实现了多重响应性超分子水凝胶的构建 ，进一步利用分子动力学模拟计算对分子共组装诱导的形貌结构转变做了深入的理论计算研究，有助于理解多级次共组装过程的机制 （图1）。

共组装策略构建FF基多样化纳米结构及多重响应性水凝胶。

该项研究不仅实现了通过非共价相互作用力调控FF衍生物的多级次组装及形貌转变，而且促进了外界刺激响应性能的水凝胶生物材料的设计和开发，拓宽了其在药物控释、组织工程、荧光打印等生物领域的应用范围。

基于前期生物分子自组装及结晶的研究基础，近期，重庆大学吉维、蔡开勇与西安电子科技大学杨如森、以色列特拉维夫大学Ehud Gazit等人合作，联合报道了通过共组装策略可实现乙酰化氨基酸与联吡啶衍生物的共晶体排列方式可调，拓展了基于氨基酸分子的多样化晶体排列模式，进而提高荧光、热稳定性、力学强度、导电性和压电性等材料物化性质。此工作结合实验表征和模拟计算对分子共组装诱导的结构转变及性能影响做了较深入的研究，有助于理解多级次共组装过程的发生及机制（图2）。

通过共组装策略，乙酰化谷氨酸诱导分子堆叠模式从共平面向人字形的转变，该转变提高了晶体材料的物化性质，如荧光、热稳定性、机械强度、导电性和压电性。

该项研究利用不同联吡啶和乙酰化氨基酸的共组装获得了多样化共晶材料，拓展了超分子共组装的堆积模式，验证了共组装策略调控超分子排列方式的可行性，为晶体工程探究分子排列与生物材料性能的构效关系提供了新思路。该工作被Angew. Chem.评为热点论文。

上述研究工作得到了中央高校基本科研业务费和重庆大学弘深青年学者启动经费的资助。

论文信息：

1. Wei Ji*, Yiming Tang, Pandeeswar Makam, Yifei Yao, Ranran Jiao, Kaiyong Cai, Guanghong Wei*, Ehud Gazit*, Expanding the Structural Diversity and Functional Scope of Diphenylalanine-Based Peptide Architectures by Hierarchical Coassembly. J. Am. Chem. Soc., 2021, 143, 17633-17645.

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c07915

2. Wei Ji,* Hui Yuan, Bin Xue, Sarah Guerin, Hui Li, Lei Zhang, Yanqing Liu, Linda J. W. Shimon, Mingsu Si, Yi Cao, Wei Wang, Damien Thompson, Kaiyong Cai, Rusen Yang,* and Ehud Gazit*, Co-Assembly Induced Solid-State Stacking Transformation in Amino Acid-Based Crystals with Enhanced Physical Properties. Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202201234.

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202201234?af=R